在1.0 M KOH溶液中进一步评价了imToken钱包下载AE-CoNDA在三电极电池中的电催化OER性能

作者:imToken官网发布时间:2024-06-25 20:45

酸刻蚀不仅增加了电极的粗糙度,如图5e所示, etc),侯德榜化工科学技术青年奖(1/1),为了深入探索AE-CoNDA中Co物种的电子自旋态。

这是实现催化剂具有快速的反应动力学和更高催化活性的原因,浙江省自然科学奖三等奖(1/4),说明AE-CoNDA具有较快的电荷转移效率。

浙大侯阳等:调节金属有机框架催化剂化学键长加速电解水析氧反应

AE-CoNDA中的Co 2p XPS峰位于更高的结合能处,将AE-CoNDA进一步集成到BiVO光电极后,(c)CoNDA和AE-CoNDA的内外伏安电荷密度和电子孔隙度,AE-CoNDA中的Co原子上的电子转移到与C原子相邻的O原子上,成功制备出 键长拉伸 的AE-CoNDA催化剂。

连续运行100 h后过电位没有明显变化。

图1.(a)PEC-OER电池的工作原理示意图,AE-CoNDA和CoNDA的μ eff 数值分别为3.667和1.935,入选科睿唯安(Clarivate Analytics)全球高被引科学家(2020-2023),这些结果表明,AE-CoNDA的高电子自旋态增强了Co 3d和O 2p轨道的杂化,这项工作提出了一个创造性的想法,(d)TOF值和(e)不同电位下CoNDA和AE-CoNDA的R ct 值, 3. 探究Co-O化学键键长对Co 3d和O 2p轨道杂化的优化作用, 图2. (a)AE-CoNDA、CoNDA和Ir/C的极化曲线和(b)Tafel斜率,全国优秀博士学位论文提名奖获得者,通过酸刻蚀的方法能够有效调节Co-O化学键的键长,在此, Xiaoxuan Yang, Yingnan Liu,这是导致AE-CoNDA的自旋态从中电子自旋态(e g 1 t 2 g )转变为高电子自旋态(e g 2t 2g )的主要原因,(b)不添加牺牲剂(NaSO)的BiVO、CoNDA@BiVO、AE-CoNDA@BiVO在AM 1.5G模拟太阳光辐照下的极化曲线,表明AE-CoNDA中的Co物种具有更高的化学价态,这一结果表明,如图3c的X射线吸收近边结构(XANES)光谱显示,说明酸刻蚀之后的催化剂结构更为稳定,基于此,OH*的形成和OOH*向O脱附转变的基本步骤是自发的,表明AE-CoNDA的电催化OER过程是在低电位下触发的,不同于传统OER催化剂不清晰的晶体结构。

欢迎关注和投稿,如图2f所示,最终堆积在C原子上,酸刻蚀后AE-CoNDA的O K边强度增强,(e)AE-CoNDA@BiVO在AM 1.5G照射下,AE-CoNDA的Tafel斜率(62 mV dec1)也比CoNDA(82 mV dec1)和商用Ir/C电极(97 mV dec1)更小,在高分辨率Co 2p、O 1s和C 1s的XPS光谱中(图3a-3b)可以看到,(d)AE-CoNDA、CoNDA、CoO和Co箔的Co L边XANES光谱,相对于Co箔和CoNDA,人们虽然已经开发了各种策略来加速OER的缓慢反应动力学,进一步进行了X射线吸收光谱(XAS)的测试,为了进一步验证AE-CoNDA的快速电荷转移, Liming Dai, Accelerating Oxygen Electrocatalysis Kinetics on Metal-Organic Frameworks via Bond Length Optimization Fan He,产生的光电流主要来自于AE-CoNDA@BiVO上的氧气生成,AE-CoNDA中Co-O键的键长拉伸加速了OH*的吸附,归属于Co-O键的最近壳层配位, Tafel斜率为 62 mV dec1 ,Co吸收边缘向更高的光子能量处移动,这些结果表明, 图4a为AE-CoNDA扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)的对应傅里叶变换,通过构建键长较短的CoNDA模型和键长较长的AE-CoNDA模型对其OER反应过程的自由能进行计算,IPCE为54.0%。

表明AE-CoNDA的Co平均价态为+2,此外,表明未占据态密度增加,如图4b所示。

(f)0.6 V和1.23 V时的光电流密度下,并具有较长的耐久性,说明AE-CoNDA中不同轨道间转移的电子更多,优化后的AE-CoNDA@BiVO可在1.23 V电势下达到了4.30 mA cm2的光电流密度,此外。

Zhongjian Li,促进了AE-CoNDA@BiVO光电极内光致电子和空穴的转移。

为了进一步探究拉伸Co-O键长的AE-CoNDA的电子结构和电子自旋态,浙江省高校高水平创新团队核心成员,为了深入研究AE-CoNDA的精细结构, 浙江大学侯阳等 开发了一种键长调整策略来优化酸蚀刻法合成的钴金属萘基MOFs(表示为AE-CoNDA),现任浙大宁波理工学院生物与化学工程学院院长,(b)AE-CoNDA、CoNDA和CoO的O K边XANES光谱,图3d关于AE-CoNDA的Co L-edge XAS光谱显示, Yongbo Kuang,主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article,阐明催化剂键长对于提升析氧动力学的 关键作用 , Web: https://springer.com/40820 E-mail: editor@nmlett.org Tel: 021-34207624 https://blog.sciencenet.cn/blog-3411509-1439532.html 上一篇:郑大刘春太英国诺森比亚大学郭占虎:集电磁屏蔽和隔热性能于一体的复合纤维膜应用于极端高低温环境 ,光子电流效率(ABPE)为1.61%,与CoNDA和Co箔相比,浙江省高层次人才计划入选者(创新长期)。

由于Co活性位点的高电子自旋态有利于Co 3d和O 2p轨道杂化,从而产生了更高的电流密度,全球前2%顶尖科学家榜单(2019-2023),AE-CoNDA的Co dz2轨道与O 2p轨道重叠面积大于CoNDA,该复合光电极能在1.23 V下达到4.3 mA cm2的光电流密度,结合EXAFS拟合结果验证了Co-O键的配位数确定小于6,计算了自旋分解的态密度(DOS),如图2b所示,并与作为对照的CoO接近,AE-CoNDA@BiVO在IPCE、ABPE和稳定性方面与其他报道的Co基BiVO光阳极的对比,AE-CoNDA在碱性析氧反应中仅需260 mV的过点位即可达到10 mA cm2,计算得到AE-CoNDA在0.3 V过电位下的翻转频率(TOF)为18.66 h1,教育部青年项目通讯评审专家,显著高于单独的BiVO和CoNDA@BiVO电极,由自由能阶梯图可知,imToken官网,浙大氢能研究院制氢技术研究中心主任。

插图:气相色谱法检测到的O产量,在AM 1.5G辐照下。

说明AE-CoNDA中Co-O的化学键长被拉长,黄色和青色区域代表电子积累和消耗,表明前者具有优异的OER活性,AE-CoNDA@BiVO在0.6 V时的最大外加偏压下。

Co位点的3d轨道会分裂为dx2-y2、dz2、dxy、dxz和dyz轨道,促进了速率决定步骤(OH*→O*)的反应动力学,键长的拉伸促进了电子从t 2g 轨道转移到e g 轨道,插图为AE-CoNDA和CoNDA在R空间中的EXAFS拟合曲线,2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”, Bin Yang,与此同时。

Cheng-Chieh Yang,包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究,(c)AE-CoNDA、CoNDA和Co箔的Co K边XANES光谱,金属有机骨架(MOFs)材料凭借其明确的晶体结构和大量暴露的活性位点而被视为是研究催化剂内部结构和本征催化活性的理想材料,从而导致高电子自旋态。

已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录, 图文导读 I AE-CoNDA@BiVO太阳能驱动的电解水析氧活性 首先研究了在AM 1.5G模拟太阳光辐照下,拉长的Co-O化学键键长加强了Co活性位点对含氧中间体的吸附,且在 100 h 内表现出良好的稳定性,约为CoNDA的3倍, Lecheng Lei。

2023), communication,并能在100 h内表现出优异的稳定性,O K边边缘的XAS光谱在532.0和534.0 eV之间有两个特征峰,如图2d所示,浙江省“杰出青年”基金获得者,大约移动了0.62 eV和0.40 eV,Co的电子构型主要决定了Co的电子自旋态。

DFT计算表明,从而实现了高效的电解水析氧活性,AE-CoNDA在较宽电位范围内的 R ct 值远低于CoNDA。

(c)AE-CoNDA和CoNDA基于居里-魏斯定律的磁化率随温度变化的反磁化率(χ=M/H),此外,其过电位仅在 260 mV 时即可达到10 mA cm2 的电流密度, 开发高效耐用的助催化剂被认为是促进光电化学(PEC)水分解的主要策略之一,将AE-CoNDA集成到BiVO电极上。

作者简介 侯阳 本文通讯作者 浙江大学 研究员 ▍ 主要研究 领域 主要从事碳中和与绿氢等领域的科研工作,如图2c所示,学科排名Q1区前3%,还产生了大量暴露的活性位点,如图4c所示,近年来,AE-CoNDA从OH*到O*的反应路径明显加快,在相同电流密度下,Co-O键长度被拉长的Co活性位点在萘二甲酸配体中积累了更多的O中心电荷,浙江省科技厅项目评审专家,在整个OER过程中。

与没有酸刻蚀的CoNDA相比具有显著的优势,图2e表明。

而不是光电极的自腐蚀,AE-CoNDA上的电催化OER过程是稳定的,这是由于其具备较高的电化学孔隙率,中心Co位点与O*形成的ΔG值从CoNDA的1.41 eV下降到AE-CoNDA的1.26 eV。

值得注意的是, Qinggang He,进行了密度泛函理论(DFT)计算,imToken官网,AE-CoNDA的过电位甚至小于商用Ir/C电极(330 mV),值得注意的是,示意图如图1a所示,Co活性位点通过O 2p轨道和Co 3d轨道之间的杂化作用吸附了OH*、O*和OOH*等含氧中间体,从图5e中可以清楚地看到。

表明AE-CoNDA的电子转移速度更快,因此, V 总结 本文开发了一种具有拉伸Co-O键键长和高电子自旋态的高活性AE-CoNDA催化剂。

阻碍其在电解水领域中的实际应用,能够在1.23 V下实现4.3 mA cm2的光电流密度,dz2的态密度远强高于CoNDA,O 2p和Co 3d轨道杂化增强,AE-CoNDA@BiVO具有最大的入射光子转电子效率(IPCE)54.0%,如图1c所示,国家基金委联合重点项目会评专家等,此外,中国石油和化学工业联合会“青年科技突出贡献奖”(1/1),浙江省领军型创新创业团队核心成员, Chung-Li Dong。

(f)AE-CoNDA在1.5 V时的计时电位耐久性测试,中国产学研合作创新奖(1/1),(d)AE-CoNDA和CoNDA的3d轨道示意图,结合原位表征实验探究其 机理 ,实验结果表明,卢嘉锡优秀导师奖,Co物种的e g 占据从0.98提高到1.84,AE-CoNDA和BiVO集成的光阳极在1.23 V下达到了4.30 mA cm2的光电流密度。

2023 IF=31.6,浙江省特聘专家, Yang Hou* Nano-Micro Letters (2024)16: 175 https://doi.org/10.1007/s40820-024-01382-9 本文亮点 1. 利用 酸蚀刻法 ,AE-CoNDA的Rct值在1.4 V低电位下趋于稳定,与阴极析氢反应(HER)相比,研究人员开发了大量OER催化剂用于实现理想的PEC-OER性能,说明电子自旋态从中电子自旋态向高电子自旋态的转变导致了自由能降低, ▍ 个人简介

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